皖南茶园土壤重金属形态分布特征及其生物有效性研究-林跃胜.pdf

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1、分类号： 硕 士 学 位 论 文 题 目： 皖南茶园土壤重金属形态分布特征及其生物有效性研究 Title The speciation and bioavailability of heavy metals in tea garden soils from South Anhui, China 学 科 、 专 业： 自然地理学 研 究 方 向： 区域环境评价与规划 作 者 姓 名： 林 跃 胜 导师 及职 称： 方凤满 教授 论文提交日期： 2013 年 4 月 授予学位日期： 安徽师范大学学位评定委员会办公 室 学 位 论 文 独 创 性 声 明 本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进

2、行的研究工作及取得的研究成果，与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果。 学位论文作者签名： 签字日期： 年 月 日 学 位 论 文 版 权 使 用 授 权 书 本学位论文作者完全了解 安徽师范 大学 有关保留、使用学位论文的规定：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权 安徽师范大学 可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。保密的学位论文在解密后适用本授权书。

3、 学位论文作者签名： 导师签名： 签字日期： 年 月 日 签字日期： 年 月 日 学位论文 作者获学位后去向： 工作单位： 电话： 通讯地址： 邮编： - 10 - 皖南茶园土壤重金属形态分布特征 及其生物有效性研究 林 跃 胜 安徽师范大学硕士学位论文 二 一三年四 月 本论文经答辩委员会全体委员审查，确认符合安徽师范大学硕士学位论文质量要求。 答辩委员会签名 : 主席 :(工作单位、职称 ) 委员 : 导师 : I 皖南茶园土壤重金属形态分布特征及其生物有效性研究 摘 要 随着人们对茶饮料作用和功效的认识、我国农产品加入 WTO以及生活质量的提高，人们对茶叶质量提出了越来越高的要求。近年来

4、不断出现茶叶中重金属含量超标的报道。 而 茶叶中的重金属主要来源于土壤，因此，茶园土壤环境质量日益引起关注。研究表明 ，由于 茶园中普遍使用化肥、除草剂、农药等化学物质 以及周边工业、旅游业、交通业的发展，茶园土壤、茶叶等不同程度地受到重金属的污染 ，长期饮用重金属超标的茶叶，容易造成慢性蓄积中毒。 本文选取皖南茶园作为研究对象， 通 过对不同生态条件下茶园土壤中重金属的含量及形态分布特征分析，揭示土壤中重金属对茶树的生物有效性，一方面增强对茶园土壤中重金属的环境行为、化学形态与生物有效性的认识，推动重金属的环境地球化学学科发展有重要的科学意义。另一方面，调查茶园土壤重金属含量及生物有效性，为

5、维护茶园土壤的生态环境、提高茶叶产量和品质提供理论依据，对茶叶的安全生产具有十分重要的指导意义。 本文选取皖南茶园作为研究对象，采集茶园土壤及当年生的鲜叶 (茶叶 )，测定土壤及茶叶中重金属 Zn、 Cu、 Pb、 Ni、 Cr 的含量，并测定土壤重金属五种化学形态 含量 (可交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机结合态、残渣态 )，同时测定土壤的理化性质 (有机质、 pH 值、有效磷、碱解氮、含水量等 )，并分析了皖南茶园土壤中重金属的化学形态分布特征，根据重金属的化学形态分析皖南茶园中重金属的生物有效性，同时对影响重金属形态分布及生物有效性的因素进行了分析。主要结论如下： (1) 皖

6、南茶园土壤重金属 Zn、 Cu、 Pb、 Ni、 Cr 的含量范围分别为 29.51 194.96 mg/kg 、 15.10 150.74mg/kg 、 14.15 94.44 mg/kg 、 2.79 68.10mg/kg 、12.64121.11mg/kg，其平均含量分别为 90.77 mg/kg、 47.29mg/kg、 40.41 mg/kg、21.87mg/kg、 46.63 mg/kg。 均超过了区域背景值，超标率分别达到了 1.41%、 305.92%、70.87%、 102.69%、 15.68%，其中 Cu 超标最为严重，超过背景值的 4 倍。 皖南茶园土壤重金属含量的空间

7、变异较明显，其变异系数都达到了 30%以上，其变异系数大小顺序为 Cr(69%) Cu(63%) Ni(56%) Zn(40%) Pb(37%)。 相关性分析表明， 皖II 南茶园土壤中重金属含量分布受到了土壤 pH 值、有机质、有效磷、碱解氮等理化性质不同程度的影响。 (2) 皖南山区茶叶中 Zn、 Cu、 Pb、 Ni、 Cr 含量范围分别为： 83.80150.80 mg/kg、10.8036.00 mg/kg、 0.051.60 mg/kg、 3.6519.15 mg/kg、 1.4013.95mg/kg，茶叶中五种重金属的平均含量大小顺序为：Zn(109.76mg/kg)Cu(15.

8、51mg/kg) Ni(9.50mg/kg) Cr(3.02mg/kg) Pb(0.59mg/kg)。 (3) 茶园土壤中 Zn、 Ni 的形态总体分布：残渣态 铁锰 氧化物结合态 有机结合态 可交换态 碳酸盐结合态 ， Cu 的形态总体分布：残渣态 铁锰氧化物结合态 有机结合态 碳酸盐结合态 可交换态， Pb 的形态总体分布： 铁锰 氧化物结合态 残渣态 有机结合态 碳酸盐结合态 可交换态， Cr 的形态总体分布规律为： 残渣态 有机结合态 铁锰氧化物结合态 碳酸盐结合态 可交换态 ，土壤中五种重金属的残渣态与非残渣态含量差异较大，且在不同的茶园生态环境下，茶园土壤中重金属的化学形态分布也存

9、在差异。 (4) 皖南茶园土 壤重金属化学形态的不同分布规律受到不同因素的影响，包括重金属全量、土壤理化性质以及茶园的生态环境 (如海拔、坡度、种植年限等 )。相关性分析表明，茶园土壤中重金属 (Zn、 Cu、 Pb、 Ni、 Cr)的化学形态分布受到了重金属全量、有机质、 pH 值、有效磷、碱解氮、含水量、海拔高度、种植年限、坡度等因素影响。 (5) 皖南茶园重金属的生物有效性主要通过生物可利用系数 (MF)、迁移系数 (M)及 转 化 系 数 (TF) 来 反 映 ， 五 种 重 金 属 的 MF 平 均 值 大 小 顺 序 为 ：Zn(5.83%)Pb(5.40%)Cr(5.12%)Cu

10、(0.87%) Ni(0.17%)；皖南茶叶土壤中五种重金属的迁移系数分别为 Zn(3.77%)Cr(2.54%)Pb(1.26%) Cu(0.39%) Ni(0.10%)；皖南茶园中五种重金属 (Zn、 Cu、 Pb、 Ni、 Cr)转移系数范围分别为： 0.613.44、 0.191.09、0.0010.044、 0.201.57、 0.0130.654，其平均值大小顺序为： Zn(1.50)Ni(0.54) Cu(0.44)Cr(0.10)Pb(0.02)。而在不同的生态条件下重金属的生物活性、迁移转化 能力也存在差异。 关键词： 茶园土壤； 重金属；化学形态；生物有效性；皖南茶园 II

11、I The speciation and bioavailability of heavy metals in tea garden soils from South Anhui, China Abstract With the understanding of the role and effectiveness of the tea beverage, the accession of Chinese agricultural products to the WTO as well as the improved quality of life, demands on the qualit

12、y of the tea become higher. Reports of the overweight of heavy metals in tea were appeared in recent years. Environmental quality of tea ground soil arousing concern, due to heavy metal in tea mainly comes from soils. Researches revealed that tea ground soil and tea leaves were polluted by heavy met

13、al in different degrees, resulted from the use of chemical fertilizers, herbicides, pesticides and other chemical substances and the development of surrounding industry, tourism and transportation, so long-term consumption of tea that heavy metals overweight will easily cause the accumulation of chr

14、onic poisoning. The distribution of heavy metal content and form in tea ground soil under different ecological conditions were investigated by sampling tea ground in Wannan (southern Anhui province), to reveal the heavy metal bioaccessibility in tea tree that affected by soil heavy metal, on one han

15、d, have scientific significance in knowing the environmental behavior, chemical form and bioaccessibility of heavy metals in tea ground soil and promoting the development of environmental geochemistry subject of heavy metals, on the other hand, the investigation of soil heavy metal and its bioaccess

16、ibility provided theoretical basis for maintaining the ecological environment of tea ground soil and improving the tea yield and quality ,produced instructive significance for safety tea production. The soil and fresh tea leaves were collected from Wannan tea garden. The content of Zn,Cu,Pb,Ni,Cr in

17、 soils and tea leaves, the chemical speciation (the exchangeable, carbonates, Fe-Mn oxides, organic bounds and residuals) of soil heavy metal, the physicochemical properties (organic matter, pH, available phosphorus, alkali-hydrolysable nitrogen,water content,etc.) of soil were measured,this paper a

18、lso analyzed the distribution characteristics of soil heavy metal chemical speciation, and based on its to obtain the bioaccessibility of heavy metal in Wannan and the factors that influence heavy metal speciation and bioaccessibility. The main conclusions are as follows: (1) The concentration of Zn

19、,Cu,Pb,Ni,Cr in Wannan tea garden soils were 29.51194.96 mg/kg 、 15.10 150.74mg/kg, 14.15 94.44mg/kg, 2.79 68.10mg/kg, 12.64121.11mg/kg respectively, the mean concentrations of Zn,Cu,Pb,Ni,Cr were 90.77mg/kg,47.29mg/kg,40.41 mg/kg,21.87mg/kg,46.63 mg/kg respectively, they were exceed the soil backgr

20、ound values, the excessive rates were 1.41%,305.92%,70.87%, 102.69%,15.68% respectively, the highest Cu was 4 times the soil background values. soil IV heavy metal spatial variability was obvious in Wannan tea garden, the coefficient of variation was more than 30%, the order of the coefficient of va

21、riation was Cr(69%)Cu(63%)Ni(56%)Zn(40%)Pb(37%).Correlation analysis showed that: the concentrations of heavy metal were mainly influenced by soil pH, organic matter, available phosphorus, alkali-hydrolysable nitrogen and other soil physicochemical properties. (2) The concentration of Zn,Cu,Pb,Ni,Cr

22、 in tea leaves of Wannan tea garden were 83.80150.80mg/kg,10.8036.00mg/kg,0.051.60mg/kg,3.6519.15mg/kg,1.4013.95mg/kg, the order of mean concentration was Zn(109.76mg/kg)Cu(15.51mg/kg) Ni(9.50mg/kg) Cr(3.02mg/kg) Pb(0.59mg/kg). (3) The overall speciation distribution of Zn: residuals Fe-Mn oxides or

23、ganic bounds exchangeable carbonates, Cu: residuals Fe-Mn oxides organic bounds carbonates exchangeable, Pb: Fe-Mn oxides residuals organic bounds carbonates exchangeable, Ni: residuals Fe-Mn oxides organic bounds exchangeable carbonates, Cr: residuals organic bounds Fe-Mn oxides carbonates exchange

24、able, in the five heavy metals speciation, residual fraction and non-residual fraction content in the soil are quite different, the distribution of the chemical speciation of heavy metals in the soil of tea garden that in different tea plantation ecological environment were also have differences. (4

25、) The distribution law of different soil heavy metals chemical speciation in Wannan tea garden was influenced by different factors, which including total heavy metal, soil physicochemical properties as well as the ecological environment of tea garden (such as elevation, slope, planting years). Corre

26、lation analysis showed that: chemical speciation of tea Garden soil heavy metals (Zn, Cu, Pb, Ni, Cr) was influenced by total heavy metal, organic matter, pH, available phosphorus, alkali-hydrolysable nitrogen, water content, altitude, planting years, slope, etc. (5) Heavy metals bioaccessibility of

27、 Wannan tea garden mainly reflected by bioavailability factors, migration factors and conversion factors, the order of the average values of five heavy metal bioavailability factor was: Zn(5.83%)Pb(5.40%)Cr(5.12%) Cu(0.87%)Ni(0.17%),of migration factor was: Zn(3.77%)Cr(2.54%)Pb(1.26%) Cu(0.39%)Ni(0.

28、10%); the ranges of five heavy metal (Zn、 Cu、 Pb、 Ni、 Cr) conversion factor were 0.61 3.44, 0.19 1.09,0.001 0.044, 0.20 1.57, 0.013 0.654 respectively, and the order of its mean values was: Zn(1.50)Ni(0.54) Cu(0.44)Cr(0.10)Pb(0.02). The biological activity, migration and conversion ability of heavy

29、metals in different ecological conditions were also different. Key words: tea garden soils;heavy metals; chemical form; biological effectiveness; tea garden soils in South Anhui V 目 录 第一章 绪论 . 1 1.1 研究背景和意义 . 1 1.2 国内外研究进展 . 2 1.2.1 茶园土壤重金属含量研究 . 2 1.2.2 茶树中重金属的累积特征研究 . 3 1.2.3 茶园土壤重金属化学形态研究 . 4 1.2

30、.4 茶园土壤重金属生物有效性的研究 . 5 1.3 研究内容和技术路线 . 6 1.3.1 研究内容 . 6 1.3.2 技术路线 . 7 第二章 研究区概况与研究方法 . 8 2.1 研究区概况 . 8 2.2 样品的采集与预处理 . 8 2.2.1 土壤样品的采集 . 8 2.2.2 土壤样品的预处理 . 9 2.3 样品的测定 . 9 2.3.1 土壤 pH 值的测定 . 9 2.3.2 土壤有机质的测定 . 9 2.3.3 土壤含水量的测定 . 10 2.3.4 土壤有效磷的测定 . 10 2.3.5 土壤碱解氮的测定 . 10 2.3.6 土壤样品中重金属全量的测定 . 11 2.

31、3.7 土壤重金属化学形态的测定 . 11 2.4 分析质量保证 . 12 2.5 数据处理方法 . 13 第三章 茶园土壤重金属化学形态分析 . 14 3.1 土壤重金属全量水平 . 14 3.1.1 皖南茶园土壤重金属全量分布特征 . 14 VI 3.1.2 重金属元素之间及与土壤理化性质相关性分析 . 15 3.2 土壤重金属化学形态分析 . 16 3.2.1 Zn 化学 形态的分布 . 16 3.2.2 Cu 化学形态的分布 . 18 3.2.3 Pb 化学形态的分布 . 20 3.2.4 Ni 化学形态的分布 . 21 3.2.5 Cr 的化学形态分布 . 23 3.3 皖南茶园土壤

32、中重金属化学形态分布的影响因素 . 25 3.3.1 Zn 形态分布差异的影响因素分析 . 26 3.3.2 Cu 形态分布差异的影响因素分析 . 27 3.3.3 Pb 形态分布差异的影响因素分析 . 28 3.3.4 Ni 形态分布差异的影响因素分析 . 29 3.3.5 Cr 形态分布差异的影响因素分析 . 30 第四章 茶园土壤重金属生物有效性分析 . 32 4.1 土壤重金属生物有效性分析 . 32 4.1.1 土壤重金属生物活性及迁移能力分析 . 32 4.1.2 土壤重金属转化系数 . 35 4.2 土壤重金属生物有效性的影响因素分析 . 37 4.2.1 土壤重金属生物活性与土壤理化性质相关性分析 . 37 4.2.2 影响土壤中重金属转化能力的因素分析 . 39 第五章 结论和展望 . 40 5.1 结论 . 40 5.2 展望 . 42 参 考 文 献 . 43 致 谢 . 47 附：本人硕士阶段发表论文、科研项目和获奖情况 . 48