基于格子boltzmann方法的自驱动 janus颗粒扩散泳力-周光雨.pdf

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1、基于格子Boltzmann方法的自驱动Janus颗粒扩散泳力周光雨陈力张鸿雁崔海航Research on diffusiophoresis of self-propulsion Janus particles based on lattice Boltzmann methodZhou Guang-Yu Chen Li Zhang Hong-Yan Cui Hai-Hang引用信息Citation: Acta Physica Sinica , 66, 084703 (2017) DOI: 10.7498/aps.66.084703在线阅读View online: http:/dx.doi.org

2、/10.7498/aps.66.084703当期内容View table of contents: http:/ you may be interested in自驱动Janus微球近壁运动特性实验与数值模拟研究Experiment and numerical study on the characteristics of self-propellant Janus microspheres near the wall物理学报.2015, 64(13): 134705 http:/dx.doi.org/10.7498/aps.64.134705光学读出红外成像中面光源影响下的光学检测灵敏度研究

3、Optical detection sensitivity of area light source in optical read-out IR imaging物理学报.2013, 62(22): 220703 http:/dx.doi.org/10.7498/aps.62.220703单晶硅微纳构件加工表面性能的时变性研究Performance evolution process of machined surface of monocrystalline silicon micro/nanostructures物理学报.2013, 62(22): 220704 http:/dx.doi.

4、org/10.7498/aps.62.220704表面镀金SU-8微柱的低频电动旋转特征Electrorotation characteristics of gold-coated SU-8 microrods at low frequency物理学报.2013, 62(20): 200702 http:/dx.doi.org/10.7498/aps.62.200702万方数据物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No. 8 (2017) 084703基于格子Boltzmann方法的自驱动Janus颗粒扩散泳力周光雨陈力y张鸿雁崔海航(西安建筑科技大学环境与市政工程学院,西

5、安710055)(2016年10月28日收到; 2017年1月23日收到修改稿)Janus颗粒的自驱动力研究对于纳微米尺度驱动力课题具有重要意义,本文针对Pt-SiO2型Janus颗粒,基于格子Boltzmann模型及动量交换法提出了计算其扩散泳力的方法,通过与实验数据对比修正验证了模型准确性,并通过分析证明了此类Janus颗粒的扩散泳力与速度场无关,进一步模拟比较了不同形状颗粒的自驱运动.分析发现,对于体积相等形状不同的Janus颗粒,扩散泳力主要由轴线投影面积决定,此外反应面积也会对扩散泳力产生影响.关键词:格子Boltzmann方法, Janus颗粒,数值模拟,扩散泳力PACS: 47.

6、63.mf, 07.10.Cm, 02.60.Cb, 47.70.Fw DOI: 10.7498/aps.66.0847031引言发动机等动力系统对于现代生活是必不可少的,在微观尺度上,纳米技术的发展使得微尺度马达的实现成为可能.近些年来,科学家已开始尝试仿照生物大分子来制造纳米机器或分子机器1.2000年, Soong等2利用ATP合成酶与螺旋桨组装,使其能够利用ATP驱动旋转.然而,设计合成纳微米尺度的动力系统具有很大难度,其难点不仅在于这种尺度的复杂,更是因为宏观的热工转换的驱动原理在微观的尺度下很难实现3.在此背景下,以自生梯度为驱动力的马达开始引起人们的重视,本文的研究对象Janus

7、颗粒就是此类一个典型的例子.由具有不同物理化学性质的两部分所组成的微米级别的粒子被称之为Janus颗粒4.当Janus颗粒在特定条件下的流域中发生反应时,由于两侧性质不同,颗粒周围会形成不对称的浓度场、温度场、电磁场等,其中利用不对称浓度场形成的驱动力称为扩散泳力,它可以推动Janus颗粒运动,将化学能转化为机械能5.利用Janus颗粒自驱性制造的纳微米尺度马达在药物的靶向输运6及微流控装置中的自主载体7等方面具有重要前景.在实验方面,国内外学者如Howse等8, Ke等9,Zheng等10以及宫春亮11在运动机理方面进行了大量研究,但仍没有统一的认识.相比之下,针对Janus颗粒的数值模拟研

8、究相对较少. Crdova-Figueroa和Brady12引入渗透压的概念,认为周围溶质粒子浓度的改变产生了渗透力,从而导致了Janus颗粒的运动. de Buyl和Kapral13则提出了介观粒子模型,认为Janus颗粒是一种球状体组合颗粒并结合分子动力学与多体碰撞力学模拟了Janus颗粒在溶液发生放热反应和分解反应时颗国家自然科学基金应急管理项目(批准号: 11447133)、国家自然科学基金青年科学基金(批准号: 11602187)、陕西省自然科学基础研究计划青年人才项目(批准号: 2016JQ1008)、陕西省教育厅专项科研计划(批准号: 15JK1385)和西部绿色建筑国家重点实验

9、室培育基地自主科研项目资助的课题.通信作者. E-mail: 2017中国物理学会Chinese Physical Society http:/084703-1万方数据物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No. 8 (2017) 084703粒的运动机理.但Crdova-Figueroa、Brady及deBuyl等提出描述理论进行的数值模拟并未与具体实验结果对比;胡静等14进行了Janus微球分数布朗运动的颗粒动力学模拟,崔海航等15进行了不同形状Janus颗粒的自驱动特性模拟,但其采用基于实验数据的半经验的计算方法无法从机理方面很好地分析扩散泳力.格子Boltzman

10、n方法(lattice boltzmann method,LBM)是自20世纪90年代兴起的流体计算和建模的一种方法,是基于流体微观粒子特性和微观动理论方程的介观统计方法,在一定条件下可还原为Navier-Stokes方程16. LBM的微观粒子背景使得它可以比较直观地处理流体内部以及流体与周围环境的相互作用,因而LBM在多相和多组分流及微尺度流等领域发展迅速. 1993年, Shan和Chen17提出了一种能够直接刻画粒子间相互作用的多组分格子模型,随后对该模型做出进一步改进18,并得到了广泛应用.张任良等19分析了基于Shan-Chen模型的格子Boltzmann方法在微米尺度范围内流动模

11、拟问题的有效性,拓展了格子方法在微流动模拟方面的应用.在边界处理方面,史冬岩等20研究了任意复杂流固边界的格子处理方法,提出了具有较儈精度的方法.综上所述,在Janus颗粒的驱动这一微观界面动力问题的描述方面,格子Boltzmann方法比传统的数值方法更有优势.Janus颗粒运动的扩散泳力计算模拟是这一课题的核心问题之一.如何准确地模拟微尺度下巨大的梯度量产生的扩散泳力是本课题的主要研究内容.本文将采取LBM中特有的反弹边界格式中动量交换的方式,根据动量定理计算浓度分布函数对壁面的作用力.此外,由于Janus颗粒处于微米尺度,其运动不可避免地受到布朗力的影响,这将与扩散泳力叠加而形成更加复杂的

12、运动.本文的工作主要关注扩散泳力的计算,这将为后续Janus颗粒运动的进一步研究奠定基础.本文选择Pt-SiO2型Janus颗粒作为研究对象.首先简要描述微球在H2O2溶液中的自驱动现象、模拟采用的各类模型及扩散泳力计算方法;之后进行数值模拟并结合实验数据验证模型的合理性;最后分析Janus颗粒自驱运动,计算比较不同形状的Janus颗粒自驱动.2 Pt-SiO2型Janus颗粒自驱运动分析Pt-SiO2型Janus颗粒通过在SiO2微粒一侧镀一层Pt膜获得,将Janus颗粒置于H2O2溶液中, Pt侧将作为催化剂参与化学反应2H2O2 Pt2H2O + O2, SiO2侧不发生反应.当H2O2

13、浓度较低, Janus颗粒较小时,生成的O2以溶质分子状态存在于溶液中21.使得Janus颗粒两侧溶质浓度产生显著不对称变化,儈浓度端分子数多,分子对颗粒的碰撞强度大于低浓度端,提供给颗粒的动量多于低浓度端,导致Janus颗粒朝低浓度端,即SiO2一侧移动.原理如图1所示.SiO22H2O22H2O+O2Pt图1 (网刊彩色) Pt-SiO 2型Janus颗粒驱动原理示意Fig. 1. (color online) Schematic diagram of self-propulsion of Janus particle.通过实验观察可以看出Janus颗粒的运动轨迹具有明显的随机性,但在局部

14、区域内则具有定向运动的特征.经统计得出微球的运动速度VJanus与观察时间间隔t的关系22,如图2(a)所示.根据VJanus的变化趋势可以将微球的运动划分为三个阶段,分别由布朗运动、自驱动及类布朗运动所主导.可以看出,当观察时间间隔t为0.11.0 s量级时处于自驱动阶段,此时微球的时均速度VJanus近似保持恒定,约为35 m/s.从所对应的运动轨迹则可以看出,此时微球近似做匀速直线运动.而当观察时间间隔很短或很长时,微球的运动都呈现出明显的随机性.由于Janus颗粒的密度儈于外部环境溶液,颗粒会在靠近下壁面处的平面上运动,由此产生的偏转角、距底面儈度 如图2(b),即壁面效应也会对Jan

15、us颗粒运动产生影响23.084703-2万方数据物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No. 8 (2017) 084703运0.01 0.1 1(a) (b)234567Brownian-likemotionDFP motion2.5%5%10%VJanusmSs-1DtsBrownian motion图2 (a) Janus颗粒在不同下的平均速度VJanus 22; (b) Janus颗粒近壁姿态Fig. 2. (a) The average speed of Janus particles under dierent time intervals22; (b) th

16、e diagramof Janus particles near the wall.3计算模型针对扩散泳型Janus颗粒自驱运动这类复杂问题,需要涉及流场模型、浓度场模型、表面化学反应模型及扩散泳力模型,本部分将依序介绍各类所需模型.3.1双分布函数格子Boltzmann模型对于Janus颗粒表面反应,单位H2O2分解放热98.2 kJ24,溶液比热较大,通过对反应温度场的预先数值模拟验证,发现温度梯度过小,远不能产生实验中观察到的粒子运动,因此认为温度不是引起Janus颗粒运动的原因,可以忽略反应放热对粒子运动的影响.主要关注浓度场的模拟,模拟采用双分布函数模型18,其中流场模拟演化方程为f

17、i(x + cei t;t + t)fi(x;t)= 1 fi(x;t)f(eq)i (x;t); (1)式中fi(x;t)是流场粒子速度分布函数, c = x/ t是粒子速度, x和 t是单位网格长度和时间步长,ei是离散速度, 是无量纲松弛时间, f(eq)i (x;t)是平衡态分布函数,本文采用D2Q9模型,此时ei =8:(0;0); i = 0;(cos(i1) 2;sin(i1) 2); i = 1;2;3;4;2(cos(i5) 2 +4;sin(i5) 2 +4); i = 5;6;7;8:(2)平衡态分布函数为f(eq)i= !i 1+3(ei u)c + 4:5(ei u)

18、2c2 1:5u2c2; (3)其中!i为权系数,在本模型中!0 = 4/9,当i =1;2;3;4时, !i = 1/9,当i = 5;6;7;8时, !i = 1/36;为流体密度, u为流体速度,该模型对应的宏观方程为 t +( u) = 0; (4a)( u)t +( uu)= p + 2( u) +( u); (4b)为运动黏性系数,定义为=( 12)c2t/3: (5)流体密度及动量可通过下式计算得到=ifi; u =ificei: (6)双分布函数模型的浓度场模拟演化方程为gi(x + cei t;t + t)gi(x;t)= 1 sgi(x;t)g(eq)i (x;t); (7

19、)084703-3万方数据物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No. 8 (2017) 084703其中gi(x;t)是浓度场速度分布函数, s是无量纲松弛时间, g(eq)i (x;t)是平衡态分布函数,本文采用D2Q9模型,平衡态分布函数为g(eq)i= !iC1+3(ei u)c +4:5(ei u)2c2 1:5u2c2; (8)其中u为流场速度, C为摩尔浓度.该模型对应的宏观方程为Ct +(Cu) = (DC); (9)D为扩散系数,定义为D =(s 1/2)c2 t/3.宏观摩尔浓度C及溶质动量可通过下式计算得到:C =igi; MCur =iMgicei;

20、 (10)M为溶质对应摩尔质量, ur为溶质流速.3.2边界条件格式流场边界采用Ladd提出的Half-Way反弹格式25;26.该格式可表示为fi(xf;t + t) = fi(xf;t)6!i ei ubc ; (11)其中ub是壁面速度.对于浓度场边界条件,一般可表示为b1Cn + b2C = b3; (12)其中C/n表示的是界面法线方向上的浓度梯度.类似Half-Way反弹格式,本文采用张婷27提出的一类半反弹格式.首先对于狄利克雷边界条件,即b1 = 0, b2 = 0.可通过插值得到边界流体格点xf处的未知分布函数gi(xf;t + t) = gi(xf;t) + 2!iCb;

21、(13)其中gi为碰撞后的分布函数. (13)式是边界上的速度ub = 0的情况.当边界以非零速度ub运动时,未知分布函数需要校正为gi(xf;t + t)= gi(xf;t) + 2!iCb1:0 + 4:5(ei ub)2c21:5ub2c2: (14)对于纽曼边界条件,即当b1 = 0, b2 = 0时,需要首先求出边界上的浓度Cb,再利用(13)式或(14)式计算未知分布函数.固体边界结点上的浓度Cb可以采用有限差分法求解方程b1Cn + b2C = b3得到.对于法线方向上的浓度梯度做有限差分有Cbn =Cf Cb0:5nei x; (15)其中Cf是与边界结点相邻的流体结点上的宏观

22、浓度, n表示界面的法向.求解(15)式,则边界上的浓度为Cb = Cf + 0:5 xneib3/b11:0 + 0:5 xneib2/b1: (16)3.3化学反应模型发生在流固界面上的表面反应可以通过以下边界条件来描述:DCn = k; (17)其中D为反应物/生成物的扩散系数, k为反应速率即边界上反应物/生成物的通量值.对于Pt催化H2O2分解反应H2O2 Pt H2O+ 12O2;其反应过程可以分解为两步8.第一步, H 2O2分子被吸附在Pt的表面,吸附速率为k1;第二步,被吸附在Pt表面的H2O2分子发生分解反应生成H2O和O2,分解速率为k2.整个反应的H2O2反应速率k为k

23、 = k2 H2O2volH2O2vol + k2/k1; (18)式中, H2O2vol为H2O2的体积百分数, k1 = 4:41011/( m2s), k2 = 4:81010/( m2s)换算成摩尔数即除以阿伏伽德罗常数6:021023,得k1 = 7:310 13 mol/( m2s), k2 = 7:910 14 mol/( m2s).O2反应速率为H2O2的0.5倍.3.4扩散泳力的计算1994年由Ladd提出动量交换法用以计算流体-固体颗粒间相互作用25;26,是通过Half-Way反弹格式实现的.如图3所示,格点xf流体粒子碰撞后的分布函数为fi(xf;t),经过 t/2时间

24、后,流体粒子运动到边界点xb处并与之发生反弹碰撞fi(xb;t + t2)= fi(xf;t) + 6!i ei ubc ;084703-4万方数据物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No. 8 (2017) 084703在流体粒子和固体壁面的碰撞过程中,流体粒子的动量发生变化,碰撞前后的动量变化是mi(xb;t + t2)= Dxceifi(xb;t + t2)ceifi(xf;t)= 2 Dxfi(xf;t)3!i ei ubccei: (19)按照动量定理,流体粒子对固体粒子施加的作用力是Fi(xb;t + t2)= mi(xb;t + t2)t= 2 Dxtfi(

25、xf;t)3!i ei ubccei: (20)壁xxf xb xs0 5x图3 Half-Way反弹格式示意图Fig. 3. Schematic diagram of Half-Way bounce-backscheme.Janus颗粒的运动是由于溶质粒子对Janus颗粒的碰撞而产生的作用.溶质粒子与固体颗粒的相互作用可类比于流固体颗粒的相互作用.格点xf溶质粒子碰撞后的分布函数为gi(xf;t),经过 t/2时间后,溶质粒子运动到边界点xb处并与之发生反弹碰撞gi(xb;t + t2)= gi(xf;t)+2!iCb1:0+4:5(ei ub)2c2 1:5ub2c2:溶质分子的动量可通过

26、(10)式计算得出,溶质粒子和固体壁面的碰撞过程中,碰撞前后的动量变化为mi(xb;t + t2)= Dx Mrceigi(xb;t + t2)ceigi(xf;t)= 2 Mr Dx cei!iCb1:0 + 4:5(ei ub)2c2 1:5ub2c2; (21)同理,溶质粒子对固体粒子作用力计算公式如下:Fi(xb;t + t2)= mi(xb;t + t2)t= 2 Dxt Mrcei!iCb1:0 + 4:5(ei ub)2c2 1:5ub2c2; (22)其中 为动量修正系数,大小与溶液浓度、微尺度效应等有关,具体值可根据实验结果确定.以反应2H2O2 Pt 2H2O+O2来分析J

27、anus颗粒自驱运动.考虑到反应前后增加的物质的量即为O2的物质的量,假定溶质粒子O2对Janus颗粒的作用力即为扩散泳力,首先求出O2的扩散泳力在圆周上的二维分布F(x;y), Janus颗粒受力沿中心轴对称,可按公式F总=x2 yF(x;y) (23)积分计算出最终三维球体的扩散泳力.3.5计算流程结合上述各计算模型,整个模拟过程可分为以下几步:1)设定各初始物理参数,并将其转为格子系统参数;2)计算流场,得出流场速度信息;3)执行浓度场碰撞过程,其中平衡态分布函数中流速为流场速度;4)执行浓度场流动过程,并利用(18)式分别计算H2O2, O2反应通量、利用(13)式计算浓度场边界条件、

28、利用(22)式和(23)式计算扩散泳力;5)计算宏观摩尔浓度;6)进入浓度场的下一个时间步,回到步骤3);7)进入流场的下一个时间步,回到步骤2).4数值模拟4.1 Janus颗粒自驱动扩散泳力模拟选择Janus颗粒在初始浓度为2.5%的H2O2溶液中的自驱动性能进行研究.计算域为边长为20 m的正方形,网格数目为800 800,即网格尺寸x = 2:510 8 m.取直径为2 m的Janus颗084703-5万方数据物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No. 8 (2017) 084703粒位于正方形中心,粒子左侧为反应侧,右侧为不反应侧,如图4(a)所示.曲边界采用格

29、线反弹格式,如图4(b)所示,设距圆心距离小于半径的格点为固体格点,大于半径的格点为流体格点,边界点为流固格点中点, Janus颗粒直径为80个格子,可以提供足够的精度.&g&g(a) (b)图4 (a)几何模型; (b)曲面边界格点分布图Fig. 4. (a) Geometric model; (b) schematic diagramof surface boundary grid points.流场采用2.2节的格子Boltzmann模型,对于H2O2溶液,其浓度较小,假定运动黏度与水相等,即 = 1:01 10 6 m2/s,令t = 4:53 10 10 s,根据松弛时间与运动黏度关

30、系式 = ( 1/2)c2t/3,松弛时间为1.24.实验中溶液静止, Janus颗粒做匀速直线运动,在数值模拟中可采用相对坐标进行研究,流场右侧流体流入,流速为3 m/s,左侧流体流出,上下两侧为滑动边界条件, Janus颗粒边界为无滑移边界条件.模拟得出速度场.浓度场采用2.2节的格子Boltzmann模型, O 2与H2O2的扩散系数分别为2:3 10 9, 1:4 10 9 m2/s12,设O2浓度场的松弛时间为1,根据松弛时间与扩散系数的关系D = ( 1/2)c2t/3,可得时间步长t = 4:53 10 8 s,并由上述关系计算得出H2O2浓度场的松弛时间为0.804.H2O2初

31、始浓度为2.5%,即735.29 mol/m3, O2初始浓度为0 mol/m3.边界采用3.2节的边界处理格式, Janus颗粒左侧边界条件为D(C/n) =k,反应速率参考3.3节计算方法. Janus颗粒右侧及浓度场其余边界为0浓度梯度边界.由此可以模拟得出浓度分布,并得出最终稳定时的浓度场,如图5所示.按3.4节方法可计算Janus颗粒的扩散泳力.Janus颗粒运动速率较小, Pe数(Pe = ul/D)为10 2量级22,表明溶质输运过程中,扩散输运要远大于对流输运,假定流场速度均为0,重新计算浓度场及扩散泳力,并比较两种方法下的扩散泳力,计算结果如图6所示.可以看到两者结果一致,故

32、可以忽略流场对浓度场的影响,在后面的模拟中假定流场速度均为0,仅使用浓度场模型以简化模拟.3.4CO2molSm-33.02.62.21.81.41.00.60.2图5 (网刊彩色)稳定时O2浓度场(mol/m3)Fig. 5. (color online) The graph of steady O2 concen-tration eld.-2 0 2 4 6 8 10 12 14 1600.40.81.21.62.02.4不耦耦扩散泳10-14 N104图6扩散泳力随时间步的变化Fig. 6. The relationship curves of the diusiophoresand t

33、ime.4.2 Janus颗粒自驱动扩散泳力模型的验证由于Janus颗粒在局部区域可看作定向匀速运动,此时认为颗粒的随机布朗运动可以忽略,从而简化分析过程,底壁面对Janus颗粒的影响以壁面影响力表示.受力分析如图7所示,可以列出力平衡方程:水平方向F扩散泳力cos = F黏滞阻力; (24)垂直方向F扩散泳力sin +F浮力+F壁面影响力= F重力: (25)084703-6万方数据物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No. 8 (2017) 084703粘滞阻运扩散泳重浮壁影响图7 Janus颗粒受力分析图Fig. 7. Schematic drawing of fo

34、rces analysis to Janusparticle.表1Janus颗粒不同初始浓度模拟结果Table1.SimulationresultsaboutJanusparticleswithdierentinitialconcentrations.实验结果模拟结果修正系数修正后的模拟得到的扩散泳力/1014N溶液浓度/%自驱动速度/ms 1偏转角/( )黏滞阻力/1014N扩散泳力/1014N(黏滞阻力/cos)壁面H2O2浓度/molm3H2O2反应速率/1014molm 2 s 1扩散泳力/1014N2.53.015.55.655.867261.072.112.785.865.04.4

35、12.08.298.4714531.893.742.268.4710.04.89.59.049.1629143.076.011.529.16因此,可用水平方向上黏滞阻力验证模拟得出的扩散泳力结果.对此阶段Janus颗粒的自驱动实验分析22;23,在2.5%, 5.0%和10.0%的溶液中统计速度分别为3.0, 4.4, 4.8 m/s,偏转角分别为15.5, 12.0, 9.5.此时颗粒是在流态为低雷诺数的流动,黏滞阻力可用斯托克斯公式计算,即F = 6 VJanusr; (26)式中 为流体动力黏度, r为颗粒半径.分别计算粒径2 m Janus颗粒在初始浓度2.5%, 5.0%, 10.0

36、%的H2O2溶液中的黏滞阻力及扩散泳力,最终计算结果整理在表1中.分析表1结果可发现,数值模拟得出的扩散泳力与黏滞阻力在数量级上一致,模拟结果可用修正系数 来修正,且修正系数 大小随溶液浓度增大而减小.据模拟结果可以得出修正系数 与溶液浓度C间的函数关系:= 0:008C2 0:27C + 3:405(2:5% C 10:0%): (27)4.3 Janus颗粒自驱运动分析对于初始浓度2.5%的溶液,扩散泳力随时间的变化如图6所示.通过图6可以得到扩散泳力的生长规律,同时扩散泳力与Janus颗粒近壁面处的O2浓度呈正相关,可由层流扩散方程Ct + uiCxi = D2Cx2i + Q分析O2浓

37、度及扩散泳力的变化情况,其中不考虑流场影响,即对流项为0.从扩散方程可看出O2浓度受扩散通量D2Cx2i及反应生成通量Q控制,生成通量增加O2浓度,扩散通量减小O2浓度.反应初期,近壁处反应物H2O2浓度较儈,反应速率较快,因而生成物O2的反应生成通量较大.同时初期O2浓度积累很小,扩散通量正比于浓度梯度,因而随之较小,综合结果是O2浓度初期增长较快.从图6中也可观察到,扩散泳力开始时增长较快.随着反应的持续进行,近壁处的H2O2不断消耗浓度下降,反应速率开始降低,生成物O2的反应生成通量减小,同时O2的浓度逐渐积累增长,扩散通量随之增加.综合结果是O2浓度增长速度逐渐变小,从图6中可观察到,

38、扩散泳力的增长随之变慢.当反应物H2O2消耗的量与远处扩散补充的量相等时,反应速率达到稳定,084703-7万方数据物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No. 8 (2017) 084703O2的反应通量与扩散通量也达到平衡, O 2浓度保持不变如图5所示.综上,扩散泳力初期快速增长,之后趋于定值,为Janus颗粒运动提供一个稳定的动力.4.4不同形状的Janus颗粒自驱动模拟球形Janus颗粒由于制备简单,一直是Janus颗粒研究的重点.但随着研究的深入,不同的形状对于Janus颗粒的自驱特性的影响已越来越引起人们的关注,且因其制备上的复杂性,使得数值模拟研究具有重要意

39、义.本部分将选取相同体积下不同形状的Janus颗粒,研究形状对扩散泳力及自驱动速度的影响.不考虑偏转角及其他壁面效应和重力的影响,对水平方向上的受力分析如图8所示,扩散泳力与黏滞阻力相等.溶液浓度、微尺度效应等影响因素通过动量修正系数修正.建立如图9所示的不同形状Pt-SiO2型Janus颗粒模型,其表面组成均为一半催化(即Pt材料)与一半非催化材料(即SiO2材料),使5种颗粒的体积相同,为4 /3 m3,即对应于直径为2 m的圆球.椭球a各轴长度分别为m = 2/3 m, n = 2/3 m, l = 9/4 m;椭球b各轴长度分别为m = 1/2 m, n = 1/2 m, l = 4

40、m;圆柱a取其半径为r = 1/2 m,长为l = 16/3 m;圆柱b取其半径为1 m,长为l = 4/3 m.圆柱b与圆球轴线投影面积相同,椭球b与圆柱a轴线投影面积相同.运扩散泳虱滞阻图8不同形状Janus颗粒受力分析图Fig. 8. Schematic drawing of forces analysis todierent-shaped Janus particle.设初始溶液浓度为2.5%,修正系数 为2.67.经过相同的LBM模拟过程可以得到扩散泳力,对于黏滞阻力,非球形不能使用斯托克斯公式计算,本部分使用Comsol数值模拟平台快速建模,模拟流场计算粒子自驱动速度.计算域为70

41、 m70 m75 m的长方体,粒子位于长方体中心,数值模型采用相对坐标进行研究,粒子保持静止,流场速度为自驱动速度VJanus,边界条件设置为:长方体右侧壁面流体流入,流速u = VJanus,长方体左侧壁面流体流出,其他四个壁面为滑动壁面.网格设置为标准网格,进行稳态计算.PtSiO2 SiO2SiO2SiO2SiO2PtPtPtPtr/1 m m/23 m, n/23 m, l/4 mm/12 m, n/12 m, l/4 mr/12 m, l/163 m r/1 m, l/43 m(a) (b)(c)(d) (e)图9不同形状Janus颗粒(a)圆球; (b)椭球a; (c)椭球b;(d

42、)圆柱a; (e)圆柱bFig. 9. dierent shapes of Janus particles: (a) Ball;(b) spheroid a; (c) spheroid b; (d) cylinder a; (e) cylin-der b.对于球型Janus颗粒,自驱动速度为3 m/s,阻力模拟结果为5.6510 14 N,与斯托克斯公式算出的结果相同.对于其他类型Janus颗粒,通过改变自驱动速度的大小,使得阻力等于扩散泳力,得出自驱动速度.比较不同形状Janus颗粒的反应面积、沿轴线投影面积及扩散泳力、自驱动速度,模拟结果整理在表2中.可以看到对于体积相同、形状不同的Jan

43、us颗粒,自驱动速度、扩散泳力主要与轴线方向上的投影面积呈正相关. Janus颗粒径向方向上的扩散泳力对称,会相互抵消掉,只有相当于轴线方向上投影面积的扩散泳力会驱动Janus颗粒运动.进一步分析相同体积相同投影面积的Janus颗粒,比较圆柱b与圆球及椭球b与圆柱a,发现圆柱形要大于球形和椭球.反应面积更大的形状,扩散泳力更大,自驱动速度更快,但相对于轴线投影面积的影响较小.084703-8万方数据物理学报Acta Phys. Sin. Vol. 66, No. 8 (2017) 084703表2不同形状Janus颗粒模拟结果Table 2. Simulation results about

44、Janus particles with dierent shapes.形状反应面积/ m 2投影面积/ m2扩散泳力/黏滞阻力/10 14 N自驱动速度/ m s 1圆球6.28 3.140 5.860 3.0椭球a 7.21 1.390 2.357 1.3椭球b 8.89 0.785 1.098 0.6圆柱a 9.16 0.785 1.390 0.8圆柱b 7.33 3.140 5.780 3.65结论Janus颗粒所受的扩散泳力及其运动速率对于Janus颗粒自驱动课题的研究具有重要意义,本文采用格子Boltzmann方法建立了Janus颗粒的自驱动模型,并针对这一问题进行了研究,得到以下

45、主要结论.1)本文采用动量交换法计算扩散泳力,模拟分析了粒径2 m Janus颗粒的自驱运动,比较了不同初始溶液浓度下,壁面稳定浓度、反应速率及扩散泳力的大小.并通过与实验数据对比,验证了扩散泳力模型的合理性.2)对于体积相同、形状不同的Janus颗粒,扩散泳力、自驱动速度主要与轴线投影面积呈正相关.对于相同体积相同投影面积的Janus颗粒,反应面积大的形状,扩散泳力、自驱动速度更大.Janus颗粒运动因受布朗运动影响,整体会呈现一定随机性,因而局部的定向速度为统计结果,使得模拟结果无法达到一个准确的修正系数 .此外,对于不同形状的Janus粒子忽略了壁面效应及重力等影响使得定量分析不够精确.

46、未来的工作将发展为三维、动网格、叠加布朗作用的Janus颗粒运动,使得模拟更贴近真实实验,为Janus粒子研究的进一步发展奠定基础.参考文献1 Zhao Y P 2012 Physical Mechanics of Surfaces and In-terfaces (Beijing: Science Press) p399 (in Chinese) 赵亚溥2012表面与界物理力学(北京:科学版社)第399页2 Soong R K, Bachand G D, Neves H P, Olkhovets A G,Craighead H G, Montemagno C D 2000 Science 2

47、9015553 Wang W, Duan W, Ahmed S, Mallouk T E, Sen A 2013Nano Today 8 5314 Jiang S, Granick S, Schneider H J 2012 Janus ParticleSynthesis, Self Assembly and Applications (USA: RSCPublishing Press) pp1255 ChernyakV G,StarikovSA, Beresnev SA 2001 J. Appl.Mech. Tech. Phys. 42 4456 Patra D, Sengupta S, Duan W, Zhang H, Pavlick R, SenA 2013 Nanoscale 5 12737 Rckner G, Kapral R 2007 Phys. Rev. Lett. 98 1506038 Howse J R, Jones R A, Ryan A J, Gough T, VafabakhshR, Golestanian R 2007 Phys. Rev. Lett. 99 0481029 Ke H, Ye S, Carroll R L, Showalter K 2010 J. Phys.Chem. A 114 546210 Zh